1 / 12

A metán - hidrát szerkezetvizsgálata és NMR spektrumának modellezése sűrűségfunkcionál módszerrel

A metán - hidrát szerkezetvizsgálata és NMR spektrumának modellezése sűrűségfunkcionál módszerrel. Terleczky Péter Témavezető: Dr. Nyulászi László. Irodalmi áttekintés. Az első felfedezett klatrátvegyület: a klór-hidrát. Sir Humphrey Davy, Michael Faraday, 1811

brad
Download Presentation

A metán - hidrát szerkezetvizsgálata és NMR spektrumának modellezése sűrűségfunkcionál módszerrel

An Image/Link below is provided (as is) to download presentation Download Policy: Content on the Website is provided to you AS IS for your information and personal use and may not be sold / licensed / shared on other websites without getting consent from its author. Content is provided to you AS IS for your information and personal use only. Download presentation by click this link. While downloading, if for some reason you are not able to download a presentation, the publisher may have deleted the file from their server. During download, if you can't get a presentation, the file might be deleted by the publisher.

E N D

Presentation Transcript

  1. A metán - hidrát szerkezetvizsgálata és NMR spektrumának modellezése sűrűségfunkcionál módszerrel Terleczky Péter Témavezető: Dr. Nyulászi László

  2. Irodalmiáttekintés Az első felfedezett klatrátvegyület: a klór-hidrát Sir Humphrey Davy, Michael Faraday, 1811 1823Transactions of the Royal Society of London Villard, P.:Compt. Rend. (1888), 106,1602. Cl2.8 H2O A metán-hidrát vizsgálata Roberts, O. L.; Brownscombe, E. R.; Howe, L. S.: The Oil and Gas Journal 39, (30),37 (1940). Berecz, E.; Balla, A., M.: Gázhidrátok, 1980, 166, Akadémiai kiadó, Budapest Kölcsönhatás a metán és egy vízmolekula között gáz fázisban Novoa, J. J.; Tarron, B.; Whangbo, M.; Williams, J. M. : Journal of Chemical Physics, 1991 Vol. 95, No. 7,5179

  3. Irodalmi áttekintés - korábbi szerkezetvizsgálatok Szerkezetvizsgálat Monte - Carlo szimulációval Swaminathan, S.; Harrison, S. W.; Beveridge, D. L.: Journal of the American Chemical Society: 1978, Vol 100, No. 18,5705 Molekuladinamikai vizsgálatok Guo, G.; Zhang, Y.; Liu, H.: Journal of Physical Chemistry C: 2007, Vol 111 (6),2595-2606 Galashev, A. E.; Chukanov, V. N.; Novruzov, A.N.; Novruzova, O. A.: High Temperature: 2006, Vol 44, No. 3,364-372 A metán-hidrát C13 MAS - NMR vizsgálata Steven F. Dec, Kristin E. Bowler, Laura L. Stadterman, Carolyn A. Koh, and E. Dendy Sloan, Jr.: Journal of the. American. Chemical Society. 2006, 128,414-415

  4. A számításos kémia kínálta lehetőségek Oldószermodellek Implicit modellek Born, M.Z.: Physik 1920, 1, 45; Onsager, L.: Journal of the American Chemical Society.: 1936,58,1486 Cramer, C. J. ; Truhlar, D. G.:Chemical Reviews, 1999, Vol 99. No. 8 , 2161-2200 Kis méretű explicit modellek Ruckenstein, E.; Shulgin, I. L.; Tilson J. L.:Journal of Physical Chemistry A, 2003, 107, 2289-2295 Kémiai eltolódás számítás Számítási szint: B3LYP/6-31+G*

  5. A klatrátburok felépítése Lineáris, vagy közel lineáris O-H….O kötésszögek Egy oxigénatom körül tetraéderes H-O-H kötésszögek Négy-, öt-, és hatszögekből felépített szerkezet Fanourgakis, G., S.; Apra, E.; Xantheas, S., S.: Journal of ChemicalPhysics: 2004, Vol 121, No.6., 2655

  6. A meghatározott szabályos és rácshibás klatrátszerkezetek CH4.24H2O CH4.20H2O CH4.19H2O CH4.21H2O CH4.23H2O CH4.25H2O

  7. A vizsgált szerkezetek relatív stabilitása Képződési energia (H2O)n+CH4→(CH4)(H2O)n Kicserélődási energia (CH4)(H2O)n+H2O→(H2O)n+1+CH4

  8. A mért és a számított NMR spektrumok B3LYP/IGLOIII B3LYP/IGLOII Steven F. Dec, Kristin E. Bowler, Laura L. Stadterman,Carolyn A. Koh, and E. Dendy Sloan, Jr.:Journal of the. American. Chemical Society. 2006, 128,414-415

  9. Összefoglalás, további célok A metán - hidrát lehetséges szerkezeteinek meghatározása A relatív stabilitás kérdése Kémiai eltolódás számítások és összevetésük a mért NMR spektrummal Második szolvatációs héj szerepe

  10. Köszönöm a figyelmüket!

  11. Különböző burokgeometriák összehasonlítása Példa: a CH4.(H2O)20 Rel. 0 +5,4 kcal/mol +7,7 kcal/mol

More Related