Experimentální studium transmutace aktinidů a štěpných produktů

1. DIPLOMOVÁ PRÁCE Experimentální studium transmutace aktinidů a štěpných produktů Vladimír Henzl

2. Motivace a náplň diplomové práce Co je transmutace ? • Cílená přeměna izotopu daného prvku na jiný izotop téhož prvku, případně i prvku jiného. • Jiný počet neutronů v jádře = jiné fyzikální vlastnosti (poločas rozpadu, aktivita, energie záření a etc…) • Jiný počet protonů v jádře = jiné chemické vlastnosti (odlišné chemické vazby, jiná reakční rychlost a etc…) Proč transmutovat 129I : • 129I je produkt štěpných reakcí, je součástí nejproblematičtější části jaderného odpadu z klasických jaderných elektráren. • Poločas rozpadu T1/2= 1,57.107 let. • 129I je biogenní prvek usazující se ve štítné žláze, způsobuje rakovinu.

3. Současná experimentální znalostreakce 129I(n,2n)128I

4. Hlavní cíle experimentu • Identifikovat produkty transmutace jodové izotopické směsy 85% 129I a 15% 127I • Určit větvící poměry transmutačních reakcí v závislosti na energii neutronů(př.: poměry (n,2n)/(n,4n) atp…) • Výsledky experimentu porovnat s výsledky počítačových simulací. • Změřit průběh a intensitu neutronového pole kolem terče pomocí aktivačních detektorů (Al, Cu a Au folie).

5. Spalační terč • Olověný válec dlouhý 50cm, o průměru 9,6 cm • Svazek vysokoenergetických protonů (GeV) v tříštivých (spalačních) srážkách vyráží z olověných jader množství částic, včetně velkého množství neutronů. • Kolem terče se vytváří pole neutronů, které následně interagují se vzorky podél terče. • Střední energie neutronů podél terče se mění, v poli jsou přítomny i vysokoenergetické neutrony (desítky-stovky MeV). • Výhoda: možnost studia vysokoprahových reakcí typu (n,5až10n) • Nevýhoda: energetické spektrum neutronů je velice široké, nelze měřit účinný průřez jako funkci energie

6. Schéma provedení spalačního terče

7. Technické provedení spalačního terče

8. Střední energie neutronů podél terče(simulace)

9. Neutronové pole podél terče (2,5 GeV)(simulace)

10. Energetické spektrum neutronů podél terče (2,5 GeV)(simulace)

11. Měření intensity neutronového spektra aktivačními detektory • Nad terčem a podél terče jsou umístěny Al, Cu, Au a Pb folie (2x2cm). • Folie jsou v neutronovém poli aktivovány reakcemi (n,gama), (n,2n), (n,3n) … atp. • Produkty těchto aktivačních reakcí bývají beta-nestabilní, měříme gama záření doprovázející jejich rozpady. • Reakce (n,xn) jsou prahové => možnost změřit kolik neutronů mělo E>Epráh • Různé reakce mají různé prahy => z výtěžků prahových reakcí lze zpětně rekonstruovat neutronové spektrum.

12. Jodové vzorky • Celkem 4 vzorky • Izotopické složení: 85% 129I + 15% 127I (blízké složení reálného odpadu) • Jod ve formě NaI • V každém vzorku 0,5-1,0 g jodu • Hliníkový obal – asi 70g Al !!! • !!! 2 vzorky již jednou ozařovány přímo protonovým svazkem !!! => vzorky stále aktivní Schéma vzorku 129I

13. Průběh experimentu • První ozařování 4.1013 protony o E=2,5 GeV • 3 vzorky I-129 na 9., 37. a 47.cm • Druhé ozařování 3.1013 protony o E=1,3 GeV • 1 vzorek I-129 na 37.cm • Okamžitě po 1. ozařování začíná měření jodu a folií na 3 HPGe spektrometrech současně. Dohromady téměř 1000 spekter.

14. Problémy při kalibraci : • koincidující roentgeny ze stínění detektorů • => vznik sumačních peaků • příliš silné kalibrační zdroje • => negaussovské paty peaků • blízké měřící pozice • => výrazné kaskádně-koincidenční efekty

15. Výsledky experimentu – produkce 24Na v hliníkových foliích podél terče Produkce 24Na v hliníkových foliích v závislosti na jejich poloze podél terče při energii ozařujících protonů Ep=2,5 GeV a Ep=1,3 GeV

16. Výsledky experimentu – produkce 24Na v hliníkových čelních monitorech Intensita svazku při Ep=2,5 GeV …4,07.1013 protonů Intensita svazku při Ep=1,3 GeV …2,77.1013 protonů Poměr (I2,5/I1,3) … 1,47(20) Schéma složení čelních monitorů

17. Výsledky experimentu – produkce 198Au a 194Au ve zlatých foliích podél terče (2,5 GeV) Výtěžky 198Au a 194Au ve zlatých foliích podél terče při Ep=2,5 GeV (výtěžky 198Au kráceny faktorem 10) Poměr výtěžků 198Au/194Au ve zlatých foliích podél terče při Ep=2,5 GeV Ve směru ke konci terče rostoucí poměr 198Au/194Au svědčí o zvyšujícím se relativním podílu nízkoenergetických neutronů v celkové intenzitě neutronového pole

18. Měření neutronového pozadí!!!!!!!! • intensita pole zpětně do oblasti terče odražených rychlých neutronů je experimentálně nevýznamná • intensita pole zpětně do oblasti terče odražených pomalých neutronů tvoří významný podíl celkové intensity neutronového pole v okolí terče v oblasti nízkých neutronových energií Uložení pozaďových sendvičů na ozařovacím stolku vůči olověnému terči

19. Měření asymetrie neutronového pole příčně uloženou měděnou páskou Schéma rozvržení segmentů měděné pásky po obvodu spalačního terče Výtěžky 61Cu a 64Cu v měděné pásce (výtěžky 64Cu kráceny faktorem 10) • Produkce 61Cu má patrné maximum v oblasti vrchu terče. • Produkce 64Cu jasné maximum nevykazuje, neb je ovlivněna přítomností pozadí nízkoenergetických neutronů

20. Rekonstrukce zásahu terče protonovým svazkem • Experimentální evidence: • rozdílné výtěžky 24Na v horních a bočních foliích • poměry výtěžků v čelních monito-rech • jednoznačné maximum produkce 61Cu v měděné pásce Pravděpodobný zásah terče svazkem protonů při Ep=2,5 a 1,3 GeV

21. Hypotéza o průchodu svazku terčem Ze simulací (D.Hanušová): „Posunutí svazku nemá vliv na profil neutronového pole, ale pouze na jeho celkovou intenzitu“ Z experimentu: Svazek zasáhl čelo terče 1-2cm nad jeho středem. Srovnání simulací a experimentu: V experimentu je pokles intenzity neutronového pole směrem ke konci terče výrazně rychlejší. Srovnání experimentálních výtěžků 24Na v hliníkových foliích umístěných na vrchu terče při ozařování protony s energií 1,3 GeV s analogickými relativními výsledky simulací pro energie incidentních protonů 1,5 GeV. Hypotéza: svazek zasáhl terč nad středem jeho čela, ale pod mírným záporným úhlem.Důsledek:srovnávání absolutních výtěžků jednotlivých reakcí plynoucích z experimentu a analogických simulací může být zatíženo významnou, zatím stále ještě těžko odhadnutelnou systematickou chybou

22. Hledané izotopy jódu:

23. Analýza jodových spekter • Problémy se silným pozadím 24Na z reakce (n,alpha) na Al-obalu. • Naprodukovaný izotop vznikl spíše z 129I nebo 127I ? • V již dříve ozářených jodových vzorcích jsou výrazně překrývány „čerstvě“ vzniklé izotopy. • Ne vždy jednoznačná identifikace, rozpadová schémata jodu, teluru a antimonu jsou velmi podobná. 1 hod po ozáření

24. Výsledky měření výtěžků transmutačních produktů v jodových vzorcích

25. Relativní produkce transmutačních produktů podle polohy podél terče při ozařování protony s energií 2,5 GeV Srovnání experimentálních a simulovaných relativních výtěžků transmutačních produktů ve vzorcích jódu rozmístěných podél terče ozařovaného protony s energií 2,5 GeV (normováno na 126I)

26. Relativní produkce transmutačních produktů podle polohy podél terče při ozařování protony s energií 2,5 GeV Srovnání experimentálních a simulovaných relativních výtěžků transmutačních produktů ve vzorcích jodu rozmístěných podél terče ozařovaného protony s energiií 2,5 GeV (normováno na 1-I-129)

27. Relativní produkce transmutačních produktů podle energiedopadajícíchprotonů Srovnání experimentálních a simulovaných relativních výtěžků transmutačních produktů ve vzorcích 2-I-129 a 4-I-129 umístěných na 37.cm terče při ozařování protony o energii 2,5 a 1,3 GeV (normováno na výtěžek 126I)