量子細線における光学利得と多体効果

1. 量子細線における光学利得と多体効果 東大物性研　吉田正裕、秋山英文 概要：ノンドープの光励起量子細線レーザーに対し、PL励起強度依存性測定、導波路誘導放出光測定、キャシディー法による解析を行い、各キャリア濃度に対する光学利得スペクトルを求め、利得機構と電子間相互作用の効果を調べた。 　ゲート電極を設けたn型ドープ単一量子細線FET型デバイスに対して、PLおよびPLE測定を行い、キャリア濃度の変化に応じた吸収と発光における一次元状態密度と電子間相互作用の効果を調べた。 　電流注入型発光デバイスを試作し、I-V特性、EL、PLなどの計測評価を行った。

2. 量子細線レーザーの発振機構に関する研究背景量子細線レーザーの発振機構に関する研究背景 状態密度の先鋭化により量子細線レーザーの性能向上予測。 　（1980頃、荒川・榊、浅田・宮本・末松） T型量子細線レーザーの基底状態での発振。「レーザー発振の起源はクーロン相互作用で形成された励起子によるものだ」との主張。　　 　（1993、Wegscheiderら） 量子細線では励起子効果が強く、バンドギャップ収縮はない。　 　（1997、Ambigapathy ら） V型量子細線レーザーの発振起源は局在励起子との主張。 　（2000、Siriguら） T型量子細線レーザー発振と同時に プラズマ発光を観測。 　（2001、Rubioら) 高品質T型量子細線レーザーの発振 起源は、励起子ではなくプラズマ。但し クーロン相互作用の影響が強い。 (2003、秋山ら）

3. 高品質単一量子細線レーザーの レーザー発振光と自然放出光の比較 cf Wegscheider et al. PRL 1993 cf Rubio et al. SSC 2001

4. 単一量子細線のPLスペクトル（励起強度依存性）単一量子細線のPLスペクトル（励起強度依存性） n1D = 1.2 x 106 cm-1 (rs = 0.65 aB) aB ~13nm Electron-hole Plasma Density n1D = 1.2 x 105 cm-1 (rs = 6.6 aB) Biexciton+Exciton EB =2.8meV n1D = 3.6 x 103 cm-1 (rs = 220 aB) Free Exciton n1D ~ 102 cm-1 M. Yoshita et al.

5. PLスペクトルの解析 ・・・ PL強度、線幅、ピーク位置 PL強度 ピーク位置 線幅

6. 励起子とプラズマ状態からのバンド端発光 (T=30K) ▼プラズマ発光でのバンド端 （プラズマ発光の低エネルギー端） • 励起子分子位置より出現 • エネルギー位置のレッドシフト ▼励起子発光でのバンド端 (励起子連続状態のオンセット) • 励起子基底状態、励起状態とも、　 • 　エネルギーシフトを示さない。 励起子Mott転移描像では説明できない。

7. キャシディー法による吸収スペクトル測定 Cassidy’s Method Single wire laser, uncoated cavity mirrors Excitation Light ：cw TiS laser at 1.631eV Spectrometer with spectral resolution of 0.15 meV Point WaveguideEmission Polarizationparallel toArm well

8. Absorption Gain 吸収利得スペクトル測定（キャシディー法） Excitation Light ：cw TiS laser at 1.631eV Spontaneousemission Spectrometer with spectral resolution of 0.15 meV Stripe shape Cassidy’s Method WaveguideEmission 8.3mW Polarizationparallel toArm well

9. (Absorption (cm-1) Photoluminescence (arb. units) 吸収利得＆発光スペクトルの 電子正孔密度依存性 Electron-Hole Plasma • 　電子正孔プラズマによる • 利得形成 • 励起子吸収に大きな非線形性 • 　　⊿α／α＝ -17%／105cm-1 Point excitation Exciton Hayamizu et al.

10. 20周期量子細線レーザーの利得と発光 発光ピークの低エネルギーで利得発生 利得ピークの形状 1D DOSとの相違 強いクーロン相互作用 の影響を示唆

11. 20周期量子細線レーザーの吸収利得スペクトル20周期量子細線レーザーの吸収利得スペクトル （温度依存性） 発振閾値以下 温度上昇 利得ピーク幅→大 最大利得→小 温度120K (発振せず) 　細線の利得→小 Arm wellの利得→大(キャリア分布の影響）

12. １次元電子正孔系の光吸収スペクトル 現在進行中の理論計算 by Huai and Ogawa (2005)

13. GND 14nmx6nm ドープ単一量子細線 FET 型デバイスによる1D電子濃度制御と光学応答　 構造 測定配置 T. Ihara et al.

14. ２次元 電子系 exciton trion 井戸および細線における状態密度と電子間相互作用の効果 （ドープ系の場合） 自由電子近似理論 実験 １次元 電子系 ？ Huard et al., PRL 84, 187 (1999) • 状態密度の特異性 • Fermi FillingやScreeningの効果 • 励起子効果(excitonやtrion、FES：フェルミ端特異性など)

15. 電子濃度依存性＠ 5K　（1Ｄと2Ｄ）

16. BE　：Band EdgeFE　：Fermi Edge 温度依存性（高電子濃度） （1Ｄと2Ｄ） 低温ではFE、高温ではBEに吸収ピークが現れる。

17. 電子 正孔 電流注入量子細線レーザー実現に向けて 電流注入型Ｔ型量子細線レーザー構造 arm-stem injection arm-arm injection (Wegscheiderら APL 94)

18. arm GaAs 7.2nm arm-arm injection型T細線レーザーの作製 T細線レーザー構造 I-V特性 電極層: 井戸ドープ Si: 6x1011 cm-2 電極層: 井戸ドープ C: 6x1011 cm-2

19. 端面ＥＬスペクトルのバイアス電流依存性 細線のELピーク強度 arm-arm injection EL Intensity (normalized at wire peak) • 細線からのＥＬを観測 • 　　　（レーザー発振は未）

20. スペクトル分解端面EL像観察によるデバイス評価スペクトル分解端面EL像観察によるデバイス評価 レーザー端面ELの近視野像 I = 1 mA（電流：小） I = 2.5 mA（電流：大） wire wire bulk Photon Energy (eV) Photon Energy (eV) • 導波路（細線領域）EL見えない。 • n電極側で発光再結合 • 　　　　　　　正孔のみが注入 • ~mA以上から導波路結合した細線EL • n, p両電極においても発光再結合 • 　　　　　　高い印加バイアスの影響か？

21. arm-stem injection型T細線レーザーの作製 T細線レーザー構造 I-V特性 x 15 prds. 1.14mm

22. I-L 端面ＥＬスペクトルのバイアス電流依存性 arm-stem injection Liq. He Temp. wire • 細線からのEL • 　　　（レーザー発振未） • Fabry-Perotフリンジ • 　　　　　　　　　　を観測。

23. 光励起によるレーザー発振の確認 L2 L1 • 光励起での、多モード • 　レーザー発振 レーザー構造は形成されている。

24. まとめ １）　ノンドープ及びｎ型ドープ量子細線のキャリア濃度依存の発光・吸収・利得スペクトルを全て取得した。 ２） 光励起量子細線レーザーでは、電子正孔キャリア濃度の増加とともに励起子吸収が消失して連続的な吸収に変化し、やがて利得が発生する様子が明らかになった。利得はフェルミレベル近傍にピークを持ち、1次元系におけるクーロン相互作用の特徴を強く反映している。 ３） n型ドープ単一量子細線FET型デバイスでは、1次元状態密度とフェルミ分布を反映したモデル計算に一致する吸収スペクトルが得られた。今のところフェルミ端異常などの多体効果は表れていない。 ４） 2種類の電流注入型細線レーザー構造を作製し、エレクトロルミネッセンスは観測されたが、まだレーザー発振には至っていない。光励起でのレーザー発振を試したところ、多モードレーザー発振が確認された。ELスペクトル・EL像やI-V特性をもとに改善点の検討が進んでいる状況である。設計、結晶成長、プロセス技術の改善を進めつつ、レーザー発振と低しきい値電流の検証を目指す。

26. 電子‐正孔系の量子相の解明 量子細線中の多電子-多正孔共存系では一体何が起きているのか？ 大阪大学大学院理学研究科 小川グループ 小川哲生・・・非平衡相転移理論 浅野建一（助教授）・・・ボゾン化法・数値対角化法 冨尾祐（JST研究員）・・・動的平均場理論 高際睦起（助手）・・・ドープ系の結合クラスター理論 石川陽（DC）・・・電子-正孔液滴形成の量子論 稲垣剛（奈良先端大助手） 飯田勝（通総研研究員） 理論的研究のポイント ● 次元性と電子相関 ● 非ドープ系（絶縁体）とドープ系（金属） ● 励起子Mott転移の存在／非存在，臨界現象 ● 電子-正孔対凝縮（BECとBCS）の存在／非存在 ● 時空間量子ダイナミクス，非平衡性 ● 動的応答，（非）線形光学応答，非局所応答 ● レーザー輻射場制御と電子相関

27. Lasing & many-body effects in quantum wires E. Kapon et al. (PRL’89) Lasing in excited-states of V-wires W. Wegscheider et al. Lasing in the ground-state of T-wires, no energy shift, (PRL’93) excitonic lasing R. Ambigapathy et al. PL without BGR, strong excitonic effect in V-wires (PRL’97) L. Sirigu et al. (PRB’00) Lasing due to localized excitons in V-wires J. Rubio et al. (SSC’01) Lasing observed with e–h plasma emission in T-wires A. Crottini et al. (SSC’02) PL from exciton molecules (bi-excitons) in V-wires T. Guillet et al. (PRB’03) PL, Mott transition form excitons to a plasma in V-wires Y. Hayamizu et al. (APL’02) Single-mode lasing in a single T-wire H. Akiyama et al. (PRB’03) Lasing due to e–h plasma, no exciton lasing in T-wires H. Yagi et al. (Arai group, RT-CW GaInAsP/InP wire lasers by etching & regrowth TIT)（JJAP’03） (23nmx7nmx5layers, ~100mA,800A/cm2,36%,<10000h) F. Rossi and E. Molinari (PRL’96) F. Tassone, C. Piermarocchi, et al. (PRL’99,SSC’99) S. Das Sarma and D. W. Wang (PRL’00,PRB’01) Theories “1D exciton Mott transition”

28. 構造均一性の極めて高い半導体量子細線を用いて量子細線レーザーを作製し，低閾値電流や高微分利得など、超高速・超省電力に直結する高性能を検証し、低次元化の特徴をとらえる。構造均一性の極めて高い半導体量子細線を用いて量子細線レーザーを作製し，低閾値電流や高微分利得など、超高速・超省電力に直結する高性能を検証し、低次元化の特徴をとらえる。 状態密度の考察だけではなく、多体電子間相互作用の効果 を入れた理論と、現実に即した数値計算・シミュレーションが必要。 研究のねらいと背景　（JST-CREST’02-’07） ダブルへテロ構造レーザー 量子井戸レーザー 量子細線レーザー 量子箱レーザー 低次元化 ⇒状態密度の尖鋭化 ⇒低閾値・高微分利得 　　　　　 　⇒省電力・高速化 日本が先導してきたナノテクノロジーの中心的な研究指針 構造ゆらぎ（界面の凹凸）による電子状態のボケが問題

29. Absorption/gain measurement based on Hakki-Paoli-Cassidy’s analysis of Fabry-Perot-laser emission below threshold ：Absorption coeff. ：Reflectivity D. T. Cassidy JAP. 56 3096 (1984) Free Spectral Range B. W. Hakki and T. L. Paoli JAP. 46 1299 (1974)

30. Previous works of absorption spectra in quantum wires Numerical calculations

31. no energy shift of the exciton band edge • plasma low-energy edges appear at the bi-exciton energy positions, and show BGR • no connection, but coexistence of two band edges no level-crossing between the band edges and the exciton level Physical picture of 1D exciton–plasma transition the exciton Mott transition Our PL results show Increase of e–h pair density causes ・ reduction of exciton binding energy ・ red shift of the band edge (band-gap renormalization (BGR)) eg. D. W. Wang and S. Das Sarma, PRB 64, 195313 (2001). band edge exciton level

32. F. Rossi et al. (PRL’96) Quasi-equilibrium optical absorption Polarization equation Without Coulomb A: 1 x 104 B: 5 x 105 C: 1 x 106 D: 4 x 106 cm-1 Coulomb correlations 0 • Suppression of band edge • Mott transition at 1 x 106 • Modification of absorption spectra by Coulomb correlations Room temperature With Coulomb

33. F. Tassone et al. (PRL’99) Self-consistent ladder approx. (SCLA) electron hole Same mass Missing long-range effects • Excitonic gain at n = 0.21 • Gain due to e-h plasma at high density • Blue shift of BGR Gain peak Exciton PL peak It is difficult to evaluate BGR from PL.

35. Dynamical Bethe-Salpeter equation • No gain • Absence of Mott transition D. W. Wang et al. (PRB’01) 7 x 7 nm T-wire, T=10K

36. D. W. Wang et al. (PRB’01)

37. PL spectra in a V-groove quantum wires R. Ambigaphthy, et. al. PRL 1997

38. L. Sirigu et al. (PRB’00) PL spectra T=10K V-wires

39. PL spectra in a V-groove quantum wires T. Gullet et. al. PRB 2003

40. T. Guillet et al. (PRB’03) Mott transition form an exciton gas to a dense plasma in very-high-quality V-wire

41. Jpn. J. Appl. Phys. Vol. 42 (2003) L748-L750 Room Temperature-Continuous Wave Operation of GaInAsP/InP Multiple-Quantum-Wire Lasers by Dry Etching and Regrowth Method H. Yagi, T. Sano, K. Ohira, T. Maruyama, A. Haque and S. Arai Tokyo Institute of Technology, CREST, JST

42. 20周期量子細線レーザーの温度特性 T型量子細線レーザーの動作は低温に限られる。 最高記録は、 単一量子細線レーザー 60Kまで。 20周期量子細線レーザー 150Kまで。

43. 単一量子細線レーザーの発振スペクトル Arm well Arm well 温度の増加とともに、高エネルギー側のArm wellの発振が顕著になる。

44. Absorption at higher temperatures by Cassidy Hayamizu et al. unpublished

45. Evolution of continuum Takahashi et al. unpublished